Dunnottar Castle hat Ursprünge, die bis ins Jahr 400 n. Chr. zurückreichen, als es von Saint Ninian als Kultstätte genutzt wurde. Die Siedlung in Dunnottar wurde im Jahr 900 n. Chr. gestört, als König Donald II. hier von einer eindringenden Wikingerstreitmacht getötet wurde, die anschließend die Gebäude zerstörte.
Während der Schottischen Unabhängigkeitskriege griff William Wallace eine englische Garnison in Dunnottar an und brachte sie wieder unter schottische Kontrolle. Der Legende nach zeigte Wallace den Soldaten keine Gnade und setzte die Kapelle in Brand, in der sie Zuflucht gesucht hatten. Andere wurden über die Klippen getrieben.
Im Jahr 1392 baute Sir William Keith, Great Marischal of Scotland, die erste steinerne Burg, die heute als The Keep bekannt ist. 1562 besuchte Maria Stuart, Königin der Schotten, die Burg zum ersten Mal. Zwei Jahre später kehrte sie zurück und verbrachte dort zwei Nächte. In diesem Jahrhundert fügte George Keith, 5. Earl Marischal, Dunnottar weitere Gebäude hinzu. Dazu gehörte auch ein zahmer Löwe, der in dem unter dem Namen The Lion’s Den bekannten Bereich untergebracht war.
Am bekanntesten ist jedoch, dass auf Dunnottar Castle eine kleine Garnison acht Monate lang der Macht von Cromwells Armee standhielt und die schottischen Kronjuwelen vor der Zerstörung rettete. Nach dem Krieg blieb Dunnottar im Besitz der Armee, bis es 1695 an die Familie Keith zurückgegeben wurde. In dieser Zeit war die herrschende Stuart-Dynastie gestürzt und durch die beiden protestantischen Monarchen Wilhelm von Oranien und Maria ersetzt worden.
Obwohl weithin akzeptiert, entstand eine Jakobitenbewegung, und 1707 wurde William Keith, 9. Earl Marischal, verwickelt und inhaftiert. Obwohl freigelassen, nahm sein Sohn George später an der Jakobitenrebellion von 1715 teil, einschließlich der Kämpfe in der Schlacht von Sherrifmuir. Nach der Niederlage des Aufstands floh er ins Ausland und kehrte erst 1763 zurück, nachdem ihm auf Wunsch Friedrichs des Großen von Preußen eine Begnadigung gewährt worden war.
In dieser Zeit war Dunnottar an die York Building Company verkauft worden, die die zerstörten Überreste plünderte. 1919 erwarben Lord und Lady Cowdray die Burg und begannen ein Restaurierungsprogramm.
Heute ist die Burg die meiste Zeit des Jahres für die Öffentlichkeit zugänglich.